石墨烯的晶胞结构图
图1 菱形石墨烯家族
2023年9月，上海交通大学人工结构及量子调控教育部重点实验室陈国瑞副教授团队和韩国首尔大学Jeil Jung团队合作，在nature上发表了一篇题为”Spontaneous broken-symmetry insulator and metals in tetralayer rhombohedral graphene”的文章，证明了结晶多层石墨烯是研究由库伦相互作用驱动的各种对称破缺的理想平台。
石墨烯中的电荷载流子的相互作用可能导致多重简并性的自发破缺。当菱形堆叠的石墨烯层数增加时，因动能明显显著，库仑相互作用的主导作用变得明显。该研究使用声子-极化子辅助的近场红外成像来确定四层石墨烯器件的堆叠顺序。通过量子输运测量，对载流子密度n和电位移场D进行精细调节，该研究观察到了一系列自发性的对称性破缺及其跃迁。具体来说，在n=D=0时，该研究到一种层状反铁磁绝缘体，其能隙约为15 meV。增大D可以实现从层状反铁磁绝缘体到层状极化绝缘体的连续相变;而同时调节n和D，可以观察到包括自旋谷极化和自旋极化金属等同位旋极化金属。这些转变与费米面拓扑结构的变化有关，并且符合Stoner准则。
当库伦作用占主导地位时，石墨烯中的自旋和能谷的简并性就可以被解除，而不同自由度的能带竞争可能会导致大量的对称性破缺。然而，对于单层石墨烯(见图1a)，由于较大的动能，线性能带色散阻碍了自发性对称破缺。
图1a、b展示了从单层菱形石墨烯到ABCA四层菱形石墨烯(ABCA-ALG)的晶胞和在K点处计算得到的能带结构。层间跃迁的存在导致了明显的三角形翘曲和在电中性点(CNP)附近增强的VanHove奇点(VHS)，这可以从能带图和态密度图看出(图1c、d)。
由于强库仑相互作用，在CNP和VHS处的高态密度可能导致费米圆的不稳定，从而导致新的具有对称性破缺的基态产生。垂直电位移场D可以很好地调节菱形石墨烯地能带结构和相关性，这有助于带顶和带底地能量差Δ(图1f、g)。具体而言，ABCA-4LG可以在CNP处打开一个能隙，同时改变其相关性、层极化和VHS。
需要注意的是，图1e中的所有石墨烯层都处于六方氮化硼(hBN)衬底上，缓解了电子-空穴对坑、电荷迁移率和介电屏蔽效应的定性差异。因此，ABCA-4LG中观察到的巨大电阻率峰被认为是本征的。
样品 & 测试
图2 在hBN覆盖下，堆叠石墨烯的光子-极化子辅助的近场光学成像
虽然在体石墨烯和剥离的薄层中天然的存在菱形堆垛，但是其在能量上处于亚稳态，且在制备过程(如干法转移)中容易转换为Bernal堆垛。因此，在整个制备过程中，特别在hBN覆盖后，能够有效监测堆叠顺序至关重要，而传统的拉曼光谱等工具在这些情况下并不适用。
为了解决这一挑战，该研究采用了一种声子-极化子辅助的近场光学成像技术，从而可以识别在hBN覆盖下的菱形和Bernal石墨烯。这种穿透成像是在扫描近场光学显微镜(SNOM)系统上进行的。
当石墨烯被hBN覆盖时，由于高度局部化的近场和hBN片的强屏蔽效应，传统的石墨烯近场光学成像变得无法实现。为了对嵌在中间的石墨烯成像，该研究精心选择了一个特定激发频率，该频率位于hBN的一个Reststrahlen带中(图2a)。在该频率下，hBN如同一个波导，将位于其下方的石墨烯的光学响应传递到其顶表面(图2b)。
图3 在n=0处的对称性破缺
量子输运测量是在1.5K的基温下的Oxford插入式变温系统中完成的。通过赛恩科学锁相放大器OE1201(产生幅度为10nA，频率为17Hz的AC电流)与100 MΩ电阻结合使用以测量电阻率，使用源表Keithley 2400施加栅电压。位移场D由D=(Db+Dt)/2设置，载流子密度由n=(Db-Dt)/2决定。这里，Db=+εb(Vb-Vb0)db，Dt=-εt(Vt-Vt0)dt。其中ε和d分别是介电常数和介电层的厚度;Vb0和Vt0是由环境诱导的载流子掺杂引起的有效偏移电压。
通过量子输运测量，观察到在电荷中性点(n = 0)处D = 0和D ≠ 0两个明显的绝缘相(图a)，彩图表示在T = 1.5 K时，电导率随n和D的变化关系。图b通过温度-电阻率曲线进一步证实了这两个相的绝缘特性。此外，可以观察到在n = D = 0的绝缘体的输运能隙随D线性减小，最终在|D|≈0.1 时消失(图c)。对于D ≠ 0的绝缘体，当|D| > 0.15 时，能隙出现并且与|D|呈线性增大关系。这两个绝缘相通过低电阻区域相连接，该低电阻区域位于|D| ≈ 0.10–0.15 。。
图4 ABCA-4LG中的对称性破缺金属
在图4a中，由于顶栅和底栅之间以相反符号错位形成的P-N结存在，该研究把重心放在负D处的空穴侧和正D处的电子侧的电阻率。具有不同行为的金属区域被电阻率峰分隔，如图4a中的白线所示。在B=3T的垂直磁场中，形成了具有不同简并度的朗道能级(图4b)。
为了进一步研究不同区域中的简并度，图4d中，该研究使三个区域的n和D不变，并直接测量了量子振荡随垂直磁场B的变化。图4e显示了图4d中量子振荡的快速傅里叶变换，清晰地展示出每个区域的主导峰，分别位于f=1/4、1/2和1。这些频率分别对应四重简并、二重简并和单重简并的能带。
总结
该研究对在ABCA-4LG中观察到的LAF状态与其他相关的菱形多层石墨烯进行比较分析，发现悬浮的菱形石墨烯和覆盖hBN的石墨烯，二者的LAF间隙的磁发散依赖性存在明显差异;其次，LAF状态的层依赖性最初在四层出现，在五层增强，并在厚度为3.3-4.0nm内逐渐减弱，最终在更厚的多层消失;最后，考虑到ABCA-4LG与AB双层膜和ABC三层膜在SVP态方面的相似性，在ABCA-4LG中是否可能存在超导电性成为了一个重要问题，这为进一步的探索提供了一个令人兴奋的方向。
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