电子显微镜手绘结构图

长三角G60激光联盟导读

美国圣路易斯华盛顿大学和佛罗里达州立大学一组研究人员报道了钙钛矿光电器件在不同衬底上的书写的研究。相关研究成果以“Handwriting of perovskite optoelectronic devices on diverse substrates”为题发表在《Nature Photonics》上。

日常生活中常用的纸张和纺织品作为下一代柔性可穿戴电子产品的平台，具有巨大的潜力。然而，在不同的衬底上制造发光二极管和光电探测器的策略在数量和种类方面受到限制，因为通常需要严格的平整度和光滑度。

钙钛矿光电探测器具有超过10,000的开/关比和高达132 mA W−1的响应率。这项研究为钙钛矿光电子在电子纺织品、电子纸、智能包装等一次性电子和可穿戴设备等低成本、大面积应用场景中的集成提供了一条途径。

在此，研究人员开发了一种用途广泛、可扩展且环保的书写方法，用于在各种衬底（包括纸张、纺织品、塑料、弹性体、橡胶和三维物体）上绘制多色钙钛矿发光二极管和钙钛矿光电探测器。

研究人员的方法是使用普通圆珠笔，在笔中注入新配制的导电聚合物、金属纳米线和多种钙钛矿墨水，从而获得多种发射颜色。就像用彩色笔书写一样，使用这些功能性墨水逐层书写，可在几分钟内实现钙钛矿光电器件。

不同基板上PeLEd的书写

在垂直或横向器件配置中书写钙钛矿光电器件的过程如图1a所示。这个过程是广泛适用的，墨水沉积遵循研究人员日常的书写习惯，从下到上逐层进行。以MAPbBr3 PeLEd为例，将制备好的功能墨水装入预先清洗过的圆珠笔(图1b，下(左、右)和方法)中，依次书写在纸基板上(图1b，上)。近距离观察显示，当圆珠笔与纸接触时，PELEDOT:PSS电极以受控方式绘制(图1b，中间)。纸上手绘PeLEd的扫描电子显微镜(SEM)图像显示了渗透纤维素纤维上形成的多层结构(图1c)。在纸上书写的PeLEd具有很高的亮度和柔韧性(图1d)。此外，通过取代钙钛矿中的卤化物元素，并与各种卤化物元素组成配制油墨，可以获得跨越整个可见光谱的多色发射器。测得的PL光谱和相应的荧光照片如图1e所示。使用多种钙钛矿油墨，展示了铝箔上的书写标志(图1f，顶部)，并且可以在紫外线(UV)照射下观察到红、绿、蓝多色发光发射(图1f，底部)。此外，所展示的纸质显示器展示了各种颜色和形状的PeLEd的EL(图1g,h)。

图1:具有多色光发射的钙钛矿光电器件的书写。

在衬底方面，玻璃因其透明度、稳定性和微加工兼容性而广泛用于钙钛矿光电子器件。然而，全溶液书写方法可以在环境条件下在不能承受高温的材料(如塑料或橡胶)上制造设备，甚至可以在日常材料(如纸张和纺织品)上制造设备。例如，图2a展示了在乙烯基手套的指尖上绘制的发光PeLEd，该手套可以承受反复握紧和释放拳头造成的过度变形。对于在复杂和3D几何形状上沉积材料，书写优于打印，因为卷对卷打印方法难以在多维表面上形成均匀的图案，而且喷射组件无法到达内部表面。为了展示书写方法的独特强度，研究人员以一种简单的书写方式在玻璃小瓶的内侧壁上绘制了PeLEd图案(图2b)。在橡胶气球的球形表面上书写的PeLEd在几十次通货膨胀-通货紧缩周期中幸存下来，双轴拉伸超过40%(相当于面积增加96%)。从而显示出其足够的机械拉伸性(图2c)。在塑料薄膜上书写的PeLEd具有出色的灵活性和耐用性，如锋利刀片边缘上180°折叠的发光PeLEd条(图2d)所示，没有任何明显的损伤。这种按需快速制造，加上优异的设备性能，可以进一步实现许多应用和创造。例如，一种低成本的“发光纸”设备通过直接在打印纸的背面书写绿色PeLEd，正面印有卡通交通灯图形(图2e)来演示。当使用3.6 V硬币电池供电时，PeLEd可以打开/关闭以模拟红绿灯操作。最后，电子纺织品被认为是下一代柔性显示器和可穿戴电子产品的有前途的平台。然而，这里的挑战在于在多孔纺织品上制造可变形和高性能光电器件的困难(图2f)。书写可以作为一种简便的方法，在包括棉(图2g)和各种编织形式的聚酯(图2h-j)在内的纺织品上获得功能性PeLEd。此外，为了展示PeLEd在电子纺织品中的实际适用性，通过在纺织品基材上绘制不同形状(方形、矩形和圆形)和颜色(绿色、红色和蓝色)的不同尺寸(从微米到毫米尺度)的PeLEd来展示尺寸可扩展性和颜色可调性(图2k)。

图2:在日常生活中随处可见的物体上的书写PeLEd。

纸衬底和底电极的制备

受日常生活中一张涂上油的纸看起来是半透明的现象的启发，一个可选的预处理步骤被开发出来，以创造一个半透明的纸基板，有效地提高PeLEd的亮度和效率。如图3a所示，经过油处理的纸(图3a(ii))，即使涂上PELEDOT:PSS膜(图3a(iii))，也比原始纸样品(图3a(i))更透明。在绿光(530 nm)下，油处理纸的透光率从24.84%增加到70.28%，接近LED衬底的可接受水平。此外，额外的聚二甲基硅氧烷(PDMS)涂层产生疏水非吸收表面，降低了PELEDOT:PSS油墨的附着力，从而产生更透明的导电膜(图3a(iv)，(v))。

图3:纸衬底的制备方法和PELEDOT:PSS/PEO底电极的表征。

纸上书写多色PeLEd的表征

为了评估原始纸张上的书写PeLEd，在PDMS涂层纸上也制备了具有相同器件结构的参考器件(图4a-d)。唯一的区别是底物的选择。由于PELEDOT:PSS/PEO电极部分穿透纸张表面，在原始纸张上书写的PeLEd产生稍微粗糙的形态。相比之下，PDMS涂层完美地使纸表面平面化，有助于形成致密的钙钛矿排列，并在不同层之间产生更光滑、更清洁的界面。PEI缓冲层用于保护下面的钙钛矿层不被上面的AgNW油墨侵蚀，也被视为一种工作函数改进剂，可以减少肖特基势垒，从而促进电子注入。

图4:纸上书写多色PeLEd的性能表征。

纸上书写PePD的表征

书写策略是高度通用的，适用于制造其他光电器件，如PePD。在纸上制备了两种具有代表性的PePD结构，即垂直光电二极管和横向光电导体，并进行了测试。

图5:纸上书写PePD的性能表征。

研究人员的书写制造和工具 (圆珠笔和配方墨水)已经成功地打破了钙钛矿光电器件的传统基板的限制，并使器件能够在纸张，纺织品，塑料，弹性体和橡胶等非传统基板上制造。PEDOT:PSS/PEO混合物中PEO成分的自平面化效应使设备能够直接绘制在未经修改的原始纸张上。直接书写方法还为在非平面和可变形表面上的共形光电器件的图案提供了可控性。研究人员的配方油墨提供了巨大的多功能性，以无掩模、按需、节能和超快的方式构建各种不同配置的光电器件，使高性能器件能够在几分钟内制造出来-即使是未经培训的个人。

总体而言，这种对用户友好且环保的书写方式可以用于多种应用场景，例如早期产品演示，科学普及和教育目的。使用无毒无铅的钙钛矿作为构建低成本和轻质纸质或纺织品基LED和PD的潜力候选者，这可以作为将光电模块集成到可穿戴电子产品和一次性生物医学传感器中的实用解决方案。

相关论文链接：

Zhao, J., Lo, LW., Yu, Z. et al. Handwriting of perovskite optoelectronic devices on diverse substrates. Nat. Photon. (2023). https://doi.org/10.1038/s41566-023-01266-1

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